大連化物所揭示單原子合金催化二氧化碳電還原制一氧化碳機理

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊與中國科學技術大學教授曾杰團隊、電子科技大學教授夏川團隊合作在二氧化碳（CO₂）轉化制一氧化碳（CO）研究中取得新進展，研發出單原子合金催化劑Sb₁Cu，實現了CO₂高活性、高選擇性還原制備CO，并探究了該過程的理論機理。

大連化物所揭示單原子合金催化二氧化碳電還原制一氧化碳機理

　　利用可再生能源實現CO₂高效電還原，是減緩溫室效應并實現“雙碳”目標的重要手段之一。肖建平團隊在前期工作中發現了CO₂電催化還原制甲酸的雙頂點活性趨勢（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021），揭示了單原子合金Pb₁Cu電催化CO₂還原制甲酸的高活性原因（Nature Nanotechnology，2021）。

　　本工作中，肖建平團隊探究了單原子合金催化劑Sb₁Cu電催化CO₂還原表現出高CO選擇性的原因。研究發現，Sb₁Cu電催化CO₂到CO的活性位為與單原子Sb相鄰的Cu位點，并揭示了Sb₁Cu相比于Cu可以有效減弱CO*的吸附能，降低CO*的覆蓋度，抑制C-C偶聯反應，從而提升了CO的選擇性。通過電荷外插值法，肖建平團隊計算了不同工作電勢下的反應能壘，通過微觀動力學模擬得到的理論速率也和實驗結果有較好的吻合。該研究為設計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

　　相關研究以“Selective CO₂ electrolysis to CO using isolated antimony alloyed copper”為題，于近日發表在《自然—通訊》（Nature Communications）上。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、中科院潔凈能源創新研究院合作基金、榆林創新院人工智能科技專項等項目的資助。

　　文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-35960-z